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石墨烯可穿戴超級(jí)電容器:超級(jí)形變,高效儲(chǔ)能!

中國復(fù)合材料學(xué)會(huì)發(fā)布時(shí)間:2023-10-09 14:27:12

  可穿戴電子設(shè)備在醫(yī)療診斷、航空航天、軍事國防等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。為了保證可穿戴電子設(shè)備的持續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行,需要開發(fā)兼具高電化學(xué)性能和形變能力的柔性儲(chǔ)能材料。

  目前,基于電化學(xué)儲(chǔ)能的柔性電極材料存在微結(jié)構(gòu)致密、形變能力差、界面耦合弱等問題,導(dǎo)致超級(jí)電容器在靜態(tài)和動(dòng)態(tài)條件下出現(xiàn)離子擴(kuò)散和電子傳遞受阻,影響可穿戴設(shè)備的電力供應(yīng)。

  近期,浙江理工大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)在Advanced Fiber Materials上發(fā)表了題為“High-Performance Stretchable Supercapacitors Based on Centrifugal Electrospinning-Directed Hetero-structured Graphene–Polyaniline Hierarchical Fabric”的研究成果,報(bào)道了一種離心靜電紡絲化學(xué)構(gòu)筑的石墨烯-聚苯胺分級(jí)結(jié)構(gòu)織物,用于可拉伸超級(jí)電容器,實(shí)現(xiàn)了可拉伸超級(jí)電容器在可穿戴設(shè)備上的應(yīng)用。

  通過設(shè)計(jì)離心靜電紡絲化學(xué)和聚苯胺(PANI)誘導(dǎo)的兩步自組裝方法,制備了異質(zhì)結(jié)構(gòu)石墨烯-聚苯胺(G-PANI)錨定的聚苯胺修飾聚氨酯(pcPU)織物電極(G-PANI@pcPU)材料。

  首先,將聚氨酯(PU)和PANI溶液的良好分散體紡成具有優(yōu)異柔韌性和可變形性的復(fù)合PU(cPU)織物。PU和PANI之間的強(qiáng)氫鍵增加了PANI鏈和PU基體的混溶性和混合均勻性,為后續(xù)PANI誘導(dǎo)的自組裝反應(yīng)提供了豐富的活性位點(diǎn)。

  隨后,cPU織物經(jīng)過原位聚合聚苯胺和苯胺還原氧化石墨烯(GO)的兩次自組裝反應(yīng),逐步構(gòu)建成G-PANI@pcPU織物(圖1)。


圖1 G-PANI@pcPU織物的制備流程圖

  圖2(a-c)為G-PANI@pcPU織物的掃描電鏡照片,顯示出cPU織物表面被PANI納米纖維和G-PANI復(fù)合材料覆蓋,形成了良好的電子傳輸網(wǎng)絡(luò);

  圖2(d-g)為G-PANI織物的透射電鏡照片,顯示出苯胺成功將GO還原為RGO。通過離心靜電紡絲可以實(shí)現(xiàn)超過90 cm2 G-PANI@pcPU織物的大規(guī)模制備(圖2h)。

  基于PU基材優(yōu)異的柔韌性和拉伸性,G-PANI@pcPU織物可以承受各種變形,如拉伸、扭曲、摩擦和折疊等各種變形(圖2i);同時(shí),G-PANI@pcPU織物具有優(yōu)異的加工性能,可以被裁剪成任何形狀,很好地滿足了可穿戴超級(jí)電容器在實(shí)際中的應(yīng)用(圖2j)。


圖2 G-PANI@pcPU織物的形貌表征、大規(guī)模制備、可形變性能

  從圖3(a-e)的X射線光電子能譜、拉曼光譜和紅外光譜分析可以看出,苯胺成功還原GO生成G-PANI (圖3a-e)。G-PANI@pcPU的抗拉強(qiáng)度為1.61?MPa,斷裂伸長(zhǎng)率為401% (圖3f)。

  此外,為了驗(yàn)證電極液體/固體界面之間的相互作用,本工作測(cè)量了不同織物的水接觸角(圖3g)。經(jīng)過兩步自組裝處理后的G-PANI@pcPU電極具有良好的親水性,有利于離子吸附,提高電化學(xué)性能。


圖3 G-PANI@pcPU織物的(a-e)結(jié)構(gòu)表征、(f)可拉伸性能和(g)表面接觸角

  圖4為標(biāo)準(zhǔn)三電極系統(tǒng)中測(cè)試的G-PANI@pcPU電極的儲(chǔ)能性能,可以看出G-PANI@pcPU織物電極具有最大的循環(huán)伏安(CV)曲線(圖a)和最長(zhǎng)的放電時(shí)間(圖b),意味著存儲(chǔ)了更多的電荷,具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。

  根據(jù)恒流充放電(GCD)曲線計(jì)算得出G-PANI@pcPU的最高面積比電容為1,512.5 mF cm−2(圖4c)。提高G-PANI在電極上負(fù)載量能有效提高電極的能量存儲(chǔ),面積比電容可達(dá)到5,093.7 mF cm−2(圖4g-i)。


圖4 G-PANI@pcPU織物的電化學(xué)性能表征

  將G-PANI@pcPU織物電極組裝成對(duì)稱可拉伸超級(jí)電容器,并測(cè)量了其儲(chǔ)能性能。從圖 5a-d可以看出,G-PANI@pcPU器件具有良好的面積比電容(3113.7 mF cm−2)和較高的能量密度性能(69.2 μWh cm−2),優(yōu)于文獻(xiàn)中報(bào)道的大多數(shù)可拉伸超級(jí)電容器;經(jīng)過8000次循環(huán)后,仍能保持86.7%的電容,表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性(圖5e-f)。

  為了驗(yàn)證G-PANI@pcPU設(shè)備在可穿戴電子產(chǎn)品中的應(yīng)用,評(píng)估了形變循環(huán)穩(wěn)定性,從圖5g中可以看出,折疊120°循環(huán)5000次后電容保持率為86.7%;從圖5h中可以看出,拉伸60%循環(huán)5000次后,電容保持率為84.1%。超級(jí)電容器在大形變狀態(tài)下表現(xiàn)出高的循環(huán)穩(wěn)定性,為智能電子和可穿戴設(shè)備的持續(xù)供電提供了材料基礎(chǔ)。


圖5 固態(tài)S-SCs的(a-h)電化學(xué)性能表征和(i)儲(chǔ)能機(jī)理

  為了驗(yàn)證G-PANI@pcPU超級(jí)電容器的潛在應(yīng)用,圖6為器件對(duì)實(shí)際物體的供電情況,可以看出在拉伸100%條件下可為L(zhǎng)ED燈持續(xù)穩(wěn)定供電(圖a),手指關(guān)節(jié)運(yùn)動(dòng)對(duì)器件的供電性能沒有顯著的影響(圖b),可驅(qū)動(dòng)玩具車前進(jìn)70 cm (圖c);將三個(gè)G-PANI@pcPU超級(jí)電容器串聯(lián)可點(diǎn)亮更大功率的照明燈(圖d)。因此,G-PANI@pcPU可拉伸超級(jí)電容器在可穿戴設(shè)備中具有巨大的應(yīng)用潛力。


圖6 固態(tài)S-SCs的應(yīng)用

  綜上所述,G-PANI@pcPU電極具有相互連接的多孔骨架、開放的離子遷移/插層通道、高機(jī)械柔性和大規(guī)模制備等優(yōu)勢(shì)。在三電極系統(tǒng)中表現(xiàn)出超大的面積電容與贗電容可調(diào)性能。構(gòu)筑的G-PANI@pcPU可拉伸超級(jí)電容器(S-SCs)具有高能量密度、大比電容和優(yōu)異的可拉伸循環(huán)穩(wěn)定性,并實(shí)現(xiàn)了在高拉伸形變條件下為電子器件穩(wěn)定供電的應(yīng)用。

  原文:https://doi.org/10.1007/s42765-023-00304-5

  來源:Carbontech、Advanced Fiber Materials及網(wǎng)絡(luò)公開信息


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